在美加墨世界杯揭幕战开赛前不到1小时，皇马官宣穆里尼奥二进宫。穆里尼奥上次签约皇马在2010年，当时是在5月28日，皇马官宣率领国米赢得三冠王的穆里尼奥接手球队。
穆里尼奥在皇马执教三年，带队出战178场比赛，取得了128胜28平22负，胜率71.91%为其执教生涯最高。这是穆里尼奥执教生涯里单次执教时间和场次最多的一段履历。
在执教皇马的三年里，穆里尼奥带队赢得了10-11赛季的国王杯冠军、11-12赛季的西甲冠军以及2012年的西班牙超级杯冠军。其中11-12赛季，穆里尼奥带队在西甲创纪录100分夺冠，打进121球为五大联赛38轮规模下的历史最高纪录。
